InGaN/GaN量子阱结构的光学研究

# InGaN/GaN量子阱结构的光学研究 ## 1. 引言 InGaN基发光二极管（LED）尽管由于蓝宝石与GaN之间存在极大的晶格失配（约 -16%），导致位错密度高达10¹¹/cm²，但仍凭借优于传统AlGaAs或AlGaInP基LED的性能实现了商业化。然而，在蓝宝石衬底上的InGaN基激光二极管（LD），若不采用额外技术降低这种固有的高位错密度，只能在脉冲模式下工作，或者在连续波（cw）模式下工作，但由于极高的阈值电流，寿命较短。只有生长在通过额外技术获得的低位错密度衬底上，InGaN基LD才能工作超过10000小时。 因此，有必要研究InGaN合金中自发和受激过程的发射机制。从光学角度对这一问题的一系列研究，促成了2000年日本德岛大学采用常压水平金属有机化学气相沉积（MOCVD）生长的410 nm InGaN基激光器，以及2004年初英国谢菲尔德大学采用低压垂直多晶圆MOCVD生长的425 nm InGaN基激光器的成功研发。这两款氮化物激光器在室温下通过电注入电流工作，具有良好的阈值电流密度。 通常，典型尺寸为350x350 µm²的InGaN基近紫外/紫光/蓝光/绿光LED芯片，一般在20 - 50 mA的注入电流下工作，注入电流密度约为几A/cm²；而激光发射的阈值电流密度通常为几到几十kA/cm²，比LED的电流密度高出约三个数量级。同样，产生受激辐射需要飞秒级脉冲宽度的高功率脉冲激光，而研究自发辐射则使用功率密度为W/cm²量级的连续波He - Cd激光器。本文将研究InGaN/GaN量子阱结构在低激发和高激发功率条件下的基本光学过程，分别对应自发发射和受激发射过程。 一般来说，InN和GaN的晶格匹配度较差。此外，与其他III - V族半导体相比，III族氮化物合金的压电常数本质上较大。在应变情况下，InGaN量子阱上会产生自感应的压电场，从而导致量子限制斯塔克效应（QCSE）。然而，在通常实现受激发射所需的高光学激发下，压电场会被强烈屏蔽，因此由QCSE主导的发射机制会减弱或消失。其次，InN和GaN之间的低混溶性会导致InGaN合金中铟的大幅波动，即所谓的相分离，这取决于铟的成分和阱层厚度，也就是激子局域化效应。目前，激子局域化效应被认为在蓝/绿光LED的高量子效率中起着重要作用，例如降低铟浓度会导致量子效率下降。预计激子局域化效应在高激发下会以不同方式影响InGaN合金的光学性质。 ## 2. InGaN/GaN多量子阱中的应变弛豫 ### 2.1 样品制备与基本参数 本部分研究的样品是具有2、3、5或10个周期的InGaN/GaN多量子阱（MQW）结构，分别记为2QW、3QW、5QW和10QW。所有样品均在相同条件下连续生长，以确保尽可能的均匀性。采用常压水平金属有机化学气相沉积（MOCVD）生长，每个样品中4 nm的InₓGa₁₋ₓN阱层被9 nm的GaN势垒层隔开。根据3.2 eV的弯曲因子，测得铟浓度为13%。阱层和势垒层的厚度通过透射电子显微镜（TEM）测量。由于单量子阱（SQW）结构的X射线衍射（XRD）图案中没有卫星峰，难以将SQW结构与MQW结构进行比较，因此研究从具有两个周期的MQW样品（即2QW）开始。 ### 2.2 光致发光（PL）光谱分析 图1展示了这些样品在10K下，由0.5 mW的He - Cd激光器激发时的光致发光（PL）光谱。每个样品中，InGaN阱区都出现了一个强而窄的发射峰，并伴有一个由于声子复制品产生的弱低能量峰。随着量子阱数量的增加，主峰出现明显的蓝移。特别是当量子阱数量从2增加到3时，发射能量发生了较大的移动；随着量子阱数量的进一步增加，发射能量的增加变得缓慢。例如，2QW和10QW之间的发射能量蓝移约为89 meV，而3QW和10QW之间的蓝移约为16 meV。 |样品|发射能量蓝移（meV）| | ---- | ---- | |2QW - 10QW|89| |3QW - 10QW|16| 图2（a）和（b）分别展示了2QW和10QW样品在10K下不同激发功率下的激发功率依赖PL光谱。当激发功率从0.5 mW增加到50 mW时，两个样品的发射能量都出现了明显的蓝移。但比较0.5 mW和50 mW激发功率下的蓝移，2QW样品的蓝移约为154 meV，而10QW样品仅为19 meV。为了清晰显示量子阱数量与蓝移之间的关系，图3绘制了所有样品在低激发功率（0.5 mW）和高激发功率（50 mW）下的能量位移与量子阱数量的函数关系。可以看出，随着量子阱数量的增加，蓝移变小，特别是2QW的蓝移远大于其他三个样品。 ### 2.3 蓝移原因分析 InGaN/GaN量子阱结构中的蓝移通常是由于InGaN和GaN之间的大晶格失配导致的QCSE引起的。应变诱导的极化场会使势垒轮廓倾斜，从而使光跃迁能量降低eEpz d（Epz是压电场，e是电子电荷，d是量子阱厚度），导致红移，即QCSE。当样品被激发源照射时，应变InGaN阱层中的压电场会被光泵载流子屏蔽，从而削弱QCSE。进一步增加激发强度会进一步削弱QCSE，进而增加跃迁能量，即发生蓝移。 然而，应变弛豫可以改变QCSE，从而导致发射能量的移动。基于压电场诱导QCSE的模型，可以定量估计应变弛豫。根据先前的计算，假设没有任何应变弛豫，4 nm的In₀.₁₃Ga₀.₈₇N/GaN在高激发功率下与低激发功率下相比，应出现约150 meV的蓝移（即QCSE被屏蔽）。仔细检查图2中的数据发现，2QW样品的发射能量蓝移约为154 meV，与上述计算值几乎相同，因此可以合理假设2QW样品处于完全应变状态。 ### 2.4 应变弛豫的定量估计 接下来，以2QW样品为完全应变情况，定量估计3QW、5QW和10QW InGaN/GaN中应变诱导压电场Epz的强度百分比。该估计同样基于压电场诱导的QCSE。在一阶近似下，发射能量位移与压电场强度成正比。假设2QW完全应变，根据图2中发射能量的位移，可以估计3QW、5QW和10QW中残余压电场强度的百分比，计算得出3QW、5QW和10QW的压电场强度分别降低到约51%、46%和40%。 根据应变诱导压电场Epz与面内应变εₓₓ的关系： \[E_{pz}=-\frac{e_{33}-\frac{C_{31}}{C_{33}}e_{31}}{\varepsilon_{r}\cdot\varepsilon_{0}}\cdot\varepsilon_{xx}\] 其中，εᵣ、ε₀和eᵢⱼ分别是材料的介电常数、自由空间的介电常数和压电常数。计算得出，与假设为完全应变的2QW相比，3QW、5QW和10QW中的残余应变εₓₓ分别为51%、46%和40%。这些数据将用于X射线动力学模拟，与测量的XRD数据进行比较。 ### 2.5 XRD光谱分析 图4展示了所有样品在(0006) 2θ - ω模式下的测量XRD光谱，以及基于X射线动力学理论的模拟XRD图案（